Soutenance de thèse de Mehdi NASSELAHSEN

Ce travail de thèse porte sur l’étude des mécanismes d’oxydation à haute température sous vapeur d’eau des alliages 304L, zircaloy-4 et E-ATF. Le dispositif expérimental VITOX permet de mesurer la prise de masse et d’établir les cinétiques d’oxydation à partir de la quantification in-situ de dihydrogène. Cette approche est appliquée aux deux régimes d’oxydation : isotherme et transitoire thermique. Des analyses MEB/EDS complètent l’étude phénoménologique de l'oxydation. La cinétique d’oxydation de l’alliage 304L, à l’état solide et liquide, suit une loi linéaire dès les premiers instants, marquée par l’absence de chromine à l’interface externe, puis tend vers un régime parabolique jusqu’à l’oxydation complète. La non-régénération de la chromine est attribuée aux effets de volatilisation de chrome et de son apport limité à l'interface externe. La présence de chrome dans l’alliage 304L liquide induit un ralentissement de l’oxydation par rapport au fer liquide. L’oxydation de l’alliage de zircaloy-4 suit une cinétique parabolique après une phase d'incubation, aussi bien à l’état solide qu’à l’état liquide. L’oxydation complète est pilotée par la diffusion d’oxygène depuis l'interface externe et la formation de zircone stœchiométrique. L'effet des éléments d'alliage par rapport au zirconium liquide est négligeable au regard de la cinétique d'oxydation. Pour les alliages E-ATF, le chrome de la couche de dépôt est entièrement consommé pour la formation d'un liquide eutectique avant injection de vapeur d'eau à 1600 °C. Les lois paraboliques pour l'alliage E-ATF sont en bon accord avec celle du zircaloy-4 à l'état solide. En transitoire thermique, l’écart de prise de masse entre les deux alliages s’annule complètement à partir de 1500 °C. La prise de masse de l'alliage E-ATF est davantage accélérée à partir de 1650 °C suite à la formation d'un second liquide eutectique. Ce travail de thèse permet de proposer pour la première fois des lois cinétiques pour la production H$_2$ à des niveaux inédits de température, donnée critique pour le déroulé d'un accident grave.