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Afin de réduire les émissions de gaz à effet de serre et de faire face à l’épuisement des ressources pétrolières, de nouveaux carburants sans carbone doivent être étudiés. Dans ce contexte, l’ammoniac et l’hydrogène apparaissent comme des candidats prometteurs pour l’alimentation des moteurs à allumage commandé. Cependant, ces deux carburants présentent des défis importants en matière de combustion. L’ammoniac doit être utilisé à des rapports de compression élevés afin d’améliorer le rendement et d’assurer sa viabilité économique. Pour compenser sa faible réactivité, il peut être mélangé avec de l’hydrogène. Toutefois, ces mélanges sont sujets au cliquetis, phénomène susceptible d’endommager le moteur. Il est donc essentiel d’en étudier et comprendre les mécanismes déclencheurs. Le présent travail contribue à la compréhension des processus d’auto-inflammation de l’ammoniac et des mélanges ammoniac–hydrogène. Dans un premier temps, des délais d’auto-inflammation ont été mesurés à l’aide d’une machine à compression rapide, caractérisée puis améliorée. Les expériences ont été menées dans des conditions de haute pression et température représentatives du cliquetis dans les moteurs à allumage commandé. Les résultats expérimentaux ont été comparés quantitativement aux prédictions de 38 mécanismes cinétiques afin d’identifier les mécanismes les plus adaptés. Des analyses cinétiques et de sensibilité ont ensuite été réalisées pour approfondir la compréhension de l’oxydation de l’ammoniac dans ces conditions. Par la suite, l’ammoniac et les mélanges ammoniac–hydrogène ont été étudiés dans un moteur monocylindre à allumage commandé. Une méthodologie basée sur l’indice méthane a été développée, et les valeurs des mélanges ont été déterminées expérimentalement. Le cliquetis a ensuite été étudié en faisant varier la fraction d’hydrogène, ainsi que les conditions de fonctionnement du moteur comme la richesse, le taux de compression ou encore la forme du piston. Une nouvelle méthode d’estimation de la température des gaz frais est proposée, et son évolution au cours du cliquetis a été analysée. Enfin, à l'aide des résultats fondamentaux et expérimentaux obtenu au début de ce travail, une caractérisation cinétique du cliquetis en trois phases (initiation, pré-cliquetis et cliquetis) est proposée. Enfin, des simulations avec le code 1D DNS COGNAC ont été réalisées pour évaluer sa capacité à reproduire certaines caractéristiques physiques du cliquetis.