Soutenance de thèse de Meysam GOLMOHAMMADI

L’atténuation du changement climatique nécessite le développement de solutions de captage et de stockage du carbone (CSC) à grande échelle. Parmi celles-ci, la minéralisation du carbone constitue une voie particulièrement sûre, reposant sur la transformation du CO₂ en carbonates stables. Les résidus miniers et industriels représentent des candidats prometteurs pour un stockage en surface, en raison de leur abondance et de leur réactivité. Ces matériaux se présentent généralement sous forme de milieux poreux non saturés, où les interactions entre gaz, eau et phases minérales, en conditions partiellement saturées, contrôlent fortement le transport, la dissolution et la minéralisation du CO₂. Cependant, les mécanismes clés régissant ces interactions — notamment la capillarité, la redistribution de l’eau induite par l’évaporation et l’évolution de la structure poreuse — restent encore insuffisamment compris à l’échelle de la colonne. Cette thèse vise à développer une compréhension mécanistique du stockage du CO₂ en zone non saturée (ZNS), en étudiant les effets couplés de la capillarité, de la distribution de l’eau et des réactions minérales. Les objectifs sont (i) d’examiner l’influence de la capillarité sur la solubilité des gaz, (ii) d’évaluer la capacité de la réflectométrie dans le domaine temporel (TDR) à détecter la cavitation et les processus géochimiques, (iii) de quantifier l’impact de la teneur en eau et de sa redistribution sur la surface réactive, et (iv) de déterminer comment la morphologie des carbonates secondaires contrôle l’évolution de la structure poreuse et la progression du stockage du CO₂. Pour répondre à ces objectifs, des expériences en colonne contenant de la brucite (Mg(OH)₂) ont été réalisées sous injection contrôlée de gaz, en combinant des mesures in situ (courbes de percée du CO₂, gravimétrie) et des analyses post-mortem (microscopie électronique à balayage – SEM, porosimétrie par intrusion de mercure). L’évaporation prolongée conduit à de très faibles teneurs en eau, où celle-ci est retenue sous forme de poches capillaires. Dans ces conditions, la TDR permet non seulement de suivre la perte d’eau, mais aussi de détecter des signatures spécifiques associées aux réactions géochimiques et à la cavitation. Les expériences réalisées pour différentes teneurs et distributions de l’eau mettent en évidence le rôle déterminant de ces paramètres sur l’extension des réactions de carbonatation. Les analyses post-mortem par SEM couplée au faisceau d’ions focalisé (FIB) et par diffraction des rayons X (DRX) révèlent la formation de la dypingite comme principal produit de carbonatation. Au-delà d’un certain seuil de teneur en eau, un assemblage dypingite–eau se développe, générant une porosité secondaire de micro- à nano-échelle. Cette nouvelle structure poreuse modifie significativement le comportement du système, en augmentant la rétention d’eau (jusqu’à environ 40 % par rapport aux systèmes sans formation de dypingite) et en favorisant la solubilité ainsi que le piégeage capillaire du CO₂, via des modifications des propriétés thermodynamiques à petite échelle. Dans l’ensemble, ce travail apporte des éléments nouveaux sur les processus physico-chimiques couplés gouvernant le stockage du CO₂ en zone non saturée et propose un cadre d’analyse pour améliorer la conception et la performance des stratégies de stockage à l’échelle pilote et sur le terrain dans des matériaux anthropiques non saturés.